11 Эко
Jul 02, 20235 прибыльных PEG
Jun 07, 20236 советов для слушателей базового курса, которые хотят, чтобы их инструкторы по строевой подготовке были довольны
Aug 02, 2023Генотип АВО изменяет микробиоту кишечника, регулируя уровень GalNAc у свиней.
Oct 28, 2023Доля рынка активных фармацевтических ингредиентов/АФИ, рост, выручка и прогноз до 2023 г.
Jun 28, 2023Раскрытие каталитических тайн: первое
Автор: Институт фундаментальных наук, 10 августа 2023 г.
Исследователи из Института фундаментальных наук (IBS) экспериментально подтвердили структуру и свойства промежуточного соединения переходного металла и нитреноида, образующегося в ходе реакций каталитического аминирования. Фото: Институт фундаментальных наук.
Под руководством директора Чанг Сукбока исследовательская группа из Центра каталитической функционализации углеводородов Института фундаментальных наук (IBS) добилась значительного прогресса в понимании структуры и реакционной способности ключевого промежуточного соединения в каталитических реакциях. Это промежуточное соединение, называемое нитреноидом переходного металла, играет жизненно важную роль в превращении углеводородов в амиды, вещества, имеющие важное значение в области фармацевтики и материаловедения.
В химических реакциях интермедиатами называют вещества, которые образуются и расходуются при превращении реагентов в продукты. Следовательно, понимание этих промежуточных продуктов имеет решающее значение для улучшения путей реакции и разработки эффективных катализаторов. Например, азотсодержащие соединения составляют основу примерно 90% фармацевтических препаратов и имеют важное значение в материаловедении. Поэтому идентификация интермедиатов, участвующих в реакциях аминирования, при которых в углеводородное сырье внедряются азотсодержащие функциональные группы, является весьма актуальной.
Разновидности металлов-ацилнитреноидов предлагаются в качестве ключевых каталитических промежуточных продуктов, которые приводят к образованию ценных азотсодержащих молекул, включая лактамы и акриламиды, которые признаны важными каркасами в фармацевтических препаратах и биоактивных натуральных продуктах. Фото: Институт фундаментальных наук.
Исследователи признали важность понимания структуры и свойств промежуточных продуктов реакций аминирования. В частности, было обнаружено, что реакции, в которых используются катализаторы переходных металлов и реагенты диоксазолоны, весьма полезны для медицинской химии и материаловедения, причем более 120 исследовательских групп по всему миру вносят свой вклад в развитие этой области.
The key to understanding these reactions at the fundamental level lay in the ability to study the reaction intermediate that forms when a transition-metal catalyst binds to the dioxazolone reagent – known as metal-acylnitrenoid. These intermediate speciesA species is a group of living organisms that share a set of common characteristics and are able to breed and produce fertile offspring. The concept of a species is important in biology as it is used to classify and organize the diversity of life. There are different ways to define a species, but the most widely accepted one is the biological species concept, which defines a species as a group of organisms that can interbreed and produce viable offspring in nature. This definition is widely used in evolutionary biology and ecology to identify and classify living organisms." data-gt-translate-attributes="[{"attribute":"data-cmtooltip", "format":"html"}]"> Известно, что виды чрезвычайно трудно изучать из-за их очень реактивной природы, которая позволяет им существовать лишь в течение мимолетного момента. Кроме того, традиционные каталитические реакции часто протекают в растворе, где вещества-посредники быстро реагируют с другими молекулами, что еще больше затрудняет их изучение.
Используя монокристалл родий-связанного координационного комплекса диоксазолона, исследователи наблюдали искомые виды родия-ацилнитреноида с помощью фотокристаллографического анализа. Когда диоксазолон реагирует с катализаторами переходных металлов с образованием металл-ацилнитреноидов, молекула CO2 выдавливается. Здесь, в наблюдаемой кристаллической структуре, молекула CO2 удобно располагается между образовавшимся Rh-нитреноидом и противоанионом. Фото: Институт фундаментальных наук.
Чтобы решить эту проблему, команда IBS разработала экспериментальный подход с использованием рентгеновской фотокристаллографии. Кроме того, они также сосредоточились на отслеживании химических реакций в твердом состоянии, а не в жидких растворах. С этой целью они разработали новый хромофорный комплекс родия с бидентатным диоксазолоновым лигандом, в котором фотоиндуцированный перенос заряда от металла к лиганду инициирует каталитическое C–H-амидирование источников углеводородов, таких как бензол.